La première acquisition onéreuse (XIXe siècle): une défense sculptée du Loango, est un don de James-Ferdinand de Pury. Dès l'installation du Musée dans la villa léguée par ce dernier, les responsables firent l'acquisition d'une collection de près de 600 pièces de la République démocratique du Congo (RDC), dont le remboursement par annuités obéra les finances du Musée pendant au moins six ans (collection Vivaldi Virchaux).
L'Afrique de l'Ouest est bien représentée par des ensembles anciens (collections du Ghana des missionnaires Fritz Ramseyer et Edmond Perregaux), plus de 300 objets issus du legs Claudius-E. Monot et, récemment, par des collectes de terrain chez les Fon du Dahomey (collections Claude Savary et Roger Brand et R. Wallow) ainsi que chez les Rukuba du Nigéria (collection Jean-Claude Muller). Une très belle collection de 100 enseignes de petits métiers acquise en 2010 reflète une Afrique contemporaine et urbaine.
Pour l'Afrique centrale, abondamment pourvue, il convient de signaler, à propos de la RDC, les ensembles provenant d'anciens agents de l'Etat indépendant du Congo (1885-1908): Ami François Grasset, Max-Alexis Payot, Fritz-Alphonse Bauer, le Docteur Comtesse, Louis Charrière. Pour l'Angola, on mentionnera un don de Clément Drioton. Le Musée s'est aussi enrichi d'une petite série d'objets de première qualité issus de l'ancienne collection Han Coray et de quelques pièces uniques des Lega que complètent des acquisitions plus récentes.
Très peu représentée d'abord, l'Afrique orientale s'est enrichie d'un considérable ensemble de croix chrétiennes d'Ethiopie (don d'environ 400 pièces).
L'Afrique du Sud comporte quelques 1600 items, dus pour les premiers à Charles Daniel de Meuron, puis à toute une cohorte de missionnaires, probablement inspirés par l'exemple de François Coillard, au nombre desquels Edouard Jacottet, Eugène Thomas, Philippe Jeanneret, Arthur Grandjean, le docteur Georges Liengme, Paul Ramseyer, et surtout le célèbre Henri-Alexandre Junod qui vendit au Musée la célèbre sculpture de Moulahti : un Léopard dévorant un ... Anglais. A ce fonds s'est ajouté une série de masques très réalistes des Kondé de Mozambique / Tanzanie.
Madagascar enfin, est représenté par 250 pièces datant essentiellement du début du XXe siècle, arrivées au Musée grâce à des missionnaires neuchâtelois.
Afrique
Les collections africaines sont composées de plus de 20'000 unités d’inventaires historiques et contemporaines. Elles comprennent, chronologiquement, des séries d'Afrique méridionale et orientale datant de la fin du XIXe siècle, près de 4'000 pièces d'Angola de l'entre-deux-guerres rapportées principalement par la seconde mission scientifique suisse en Angola, et un large matériel saharien et sahélien (Maures et Touaregs notamment) de l'après-guerre à nos jours. A cela s’ajoute plus d’un millier de pièces du bassin de l’Ogooué (Gabon), parmi lesquelles un célèbre Biéri fang et trois masques acquis grâce au Docteur Albert Schweitzer. Depuis la fin du XIXe siècle, des missionnaires envoyés en Afrique australe par la Mission romande ont fourni au Musée des pièces richement documentées.
