C'est principalement suite à deux missions que le MEN possède de riches collections angolaises, largement documentées et illustrées. Au cours de ces deux expéditions dans l’ancienne colonie portugaise, au tournant des années 1930, le musée s’est enrichit de plus de 3'500 objets et de 2'360 prises de vue. En 1928–1929, un premier voyage fournit plus de 200 pièces par l’intermédiaire d’Albert Monard, ancien directeur du Musée d’histoire naturelle de La Chaux-de-Fonds. Trois ans plus tard, la seconde mission apportera plus de 3'500 pièces d’inventaire dans le musée déjà bien rempli.

Si le Musée possède un fonds important de plus de 1'400 objets, il le doit au hasard de la propagation religieuse au Gabon. Découverte par les Portugais à la fin du XVe siècle, la région mangée de forêts qui porte encore le nom de Congo français avant d'être appelée Gabon est restée très longtemps mystérieuse, mal connue et très incomplètement explorée. Avant la fin du XIXe siècle, il n'y avait, dans le bassin de l'Ogooué, longtemps resté fermé aux Européens, que deux centaines de Blancs, dont un quart de missionnaires.

Les premiers objets touaregs enregistrés au Musée sont quatre poignards recueillis dans le Hoggar, plus précisément "Pris par un officier français sur cette tribu du désert en 1894" (III.B.655 à 658). Les dernières acquisitions sur le terrain datent de 1983 et forment une collection de culture matérielle illustrant la transformation des produits laitiers ainsi que certains aspects du recyclage de matériaux de récupération par les forgerons touaregs.

Entre ces deux extrêmes, les vingt-cinq collections touarègues du Musée comprennent environ 2000 items dans les domaines de l'habitat, de l'élevage, de l'harnachement, du puisage, de l'artisanat du cuir, du bois, du fer et des bijoux, dans les secteurs de l'alimentation, des armes, des parures et de la musique, le tout recueilli entre 1946 et 1983 dans le Hoggar le Tassili, le Fezzan, l'Adragh des Ifoghas, la Boucle du Niger, chez les Iwullemmeden de l'Ouest, de l'Est, les kel Gress et les Touaregs de l'Aïr.

Actuellement, les acquisitions se poursuivent afin de combler certaines lacunes dans les parures et bijoux et d'enrichir les collections grâce aux innovations qui peuvent apparaître dans la culture matérielle touarègue.

Le grand mérite de ces collections est de représenter presque toutes les activités domestiques et artisanales de la société maure et d'en refléter les hiérarchies sociales et familiales tant dans le temps que dans l'espace.

Les objets, les photographies et les enregistrements vidéos et sonores sont principalement issus des nombreuses missions de Jean Gabus. Le conservateur a également commandé auprès de Hans Erni - qui l'a accompagné sur le terrain - plus de 200 dessins de la vie quotidienne des maures. A cette riche collection, s'est ajoutée en 1959-60 l'importante collection de Claudius-E. Monot, administrateur colonial en Afrique occidentale entre 1909 et 1920. 

Le Musée d'ethnographie de Neuchâtel a été sollicité à de nombreuses reprises pour le prêt de collections et la mise à la disposition de certaines catégories d'objets à des fins de recherche et de prises de vues.